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时间: 2019-11-21

  AB2X4型尖晶石化合物(A,B=金属,X=氧族元素)被认为是由A2+和B3+阳离子占据了X2-离子的四面体空位和八面体空位而形成,这种结构排列紧密。由于其独特的性能,尖晶石型化合物已经得到了越来越多的研究,包括在磁性、导电性、催化性能以及能量储存和转换方面。在尖晶石型化合物中,钴基尖晶石氧化物作为一种高效、耐碱性的析氧反应催化剂已得到广泛地研究。它们的理化性质高度依赖于元素组成,结构参数,配位数以及阳离子的氧化价态。到目前为止,有各种合成方法来合成纳米结构的尖晶石型氧化物,它们具有表面积大和尺寸小的特点,从而能够提高这些材料的电催化性能。然而,氮气具有很高的键解离能(940kJmol-1),难以活化,并且NRR与氢析出反应(HER)有相近的氧化还原电位,但在动力学上却常常较HER低数个数量级,所以水溶液中的NRR不可避免地面临HER的强烈竞争。因此,现有的NRR电催化剂大都只有很低的法拉第效率和很小的产氨速率,距离工业化的目标还相当遥远,进一步开发更高活性和选择性的NRR催化剂很有必

  要。传统的铂、铂合金以及其他贵金属催化剂具有良好的氧还原催化活性但成本高昂、储量稀缺,且在工作环境中易发生毒化现象(如受到甲醇、CO影响),从而使其规模化应用受到限制,从成本和可持续发展的角度来看,发展高性能(兼具高活性和高稳定性)、低成本的氧还原电催化剂是推动燃料电池以及金属-空气电池发展的重要方向之一。其中碳基催化剂种类丰富,衍生材料多样,受到了相当广泛的研究。电催化测试采用典型的三电极体系,以研究物种为工作电极, 碳棒为对电极,Hg/HgO为参比电极。研究表明,相比于NiCo基MOF,Fe掺杂形成的三金属NiCoFe基MOF可以明显提高电催化活性,尤其是Fe掺杂量为7.5% 时(Ni2Co1)0.925Fe0.075-MOF-NF展示出最优的OER催化活性,其电流密度为10mA/cm2时对应的过电位仅为257mV,比商业化的RuO2 低90 mV,Tafel斜率也仅为41.3 mV/dec, 明显低于RuO2 (73.1mV/dec),同时其EIS结果表明其具有最小的电荷转移电阻。目前市场上销售的脱氧催化剂主要是用于氢 气(H2)、一 氧 化 碳(CO)这类还原性较强的无机气体中

  氧气的脱除,对于碳氢系列(CnH2n+m)这类还原性较弱的有机气体中氧气的脱除,通常还需要另外添加氢 气来除氧,不但脱除成本高,还会影响原气体的纯度。目前,脱氧剂形式除袋装外,还有帽装。袋装用于袋装食品,帽装则用于瓶、罐等容器。近年来,随着食品工业的发展和包装材料的改进,脱氧剂在国内愈来愈受到重视,应用也愈来愈广泛。

  Co3O4作为一种重要的尖晶石化合物已经得到了广泛的研究。化学合成方法要经过复杂的步骤,包括金属盐前驱体的吸附,还原及锚定于载体。另一方面,化学法合成单原子催化剂对反应条件非常敏感,过高的温度或过多的金属盐都容易使单原子催化剂发生团聚,限制了单原子催化剂的大量制备。因此,发展一种简单直接的合成方法制备高活性和高稳定性的单原子催化剂,有利于推动单原子催化剂的实用化进程。1984年左右,Ruhrchemie公司采用的水溶性铑催化剂(磺化的膦的碱金属盐作为配体)实现了低碳烯烃的氢甲酰化;20世纪90年代,Davy公司和Dow公司联合开发出了铑-双亚磷酸酯为催化剂的丙烯羰基化工艺,随后三菱公司也开发了类似的催化剂,该工艺是目前世界上最先进的工艺。氢甲酰化反应

  是用烯烃生产高碳醛和醇的经典方法,在工业上有着重要应用。1930年,Lefort开发了Ag催化剂,实现了乙烯的环氧化反应。1937年,美国Union Carbide公司(UCC)将该工艺实现商业化。 环氧乙烷(EO)主要用于制造乙二醇(制涤纶纤维原料)、 洗涤剂、增塑剂、润滑剂、合成橡胶和塑料等。目前,世界上EO工业化生产装置几乎全部采用以银为催化剂的乙烯直接氧化法。全球EO生产技术主要被Shell公司(英荷合资)、美国SD(科学设计公司)、美国UCC三家公司所垄断。此外拥有EO生产技术的还有日本触媒公司、美国DOW化学公司、德国赫斯公司等。脱氧催化剂耐硫性能。煤矿瓦斯气、垃圾填埋气等富含可燃性气体中通常含有5~50mg/m3的硫化物,该催化剂具备耐硫性能,脱氧前原料气无需作脱硫处理。1983年左右,意大利的Enichem公司开发了钛硅分子筛TS-1,后应用于烯烃的环氧化、环己酮的氨氧化、醇类的氧化、饱和烃的氧化和芳烃(苯酚及苯)的羟基化等领域。

  Co3O4中Co2+存在于四面体空位中,Co3+存在于八面体空位中,而Co4O4立方烷是由位于八面体空位上的Co和O组成的。设计Co3

  O4催化剂主要通过以下两个方面来进行:控制反应位置和控制催化剂电子导电性。前者可以通过控制尺寸、形态和Co3O4晶相来实现,后者可以通过引入氧空位、参杂其他原子和/或复合其他导电材料来实现。1964年,英国化学家G. Wilkinson开发了一种RhCl(PPh3)3催化剂,在烷烃溶液中实现了烯烃的催化氢化,开启了络合催化的新时代。Wilkinson的贡献不仅在于建立了高效的均相催化体系,发现了络合催化剂设计的结构规律;他所创建的研究方法,所采用的有机膦配体等都直接影响了其后几十年的研究与工业开发。通过气相,可以清楚地监测到反应中氢气产生,充分证明催化脱下的氢形成了H2直接释放出来。采用气相检测的方法,通过对比不同气体氛围下的实验结果,他们发现向Pd/C催化剂中加入适量的氢不仅不会抑制Pd/C的催化脱氢性能,反而可以作为助催化剂促进该催化反应,因此他们称这种催化体系为“reaction- activated catalysts”。脱氧剂是光敏感性染料脱氧剂,这种脱氧技术是在透明包装袋的内顶部密封一乙 基纤维素膜小簿片(内部溶解有光敏染料和单线态氧受体),当包装膜受到合适波长的光照时,激

  发的染料分子就会将环境中渗入包装膜的氧分子致敏成单线态氧,此单线态氧分子与受体分子反应而被消耗掉。澳大利亚的02TM是为一系列塑料包装材料设计的,此材料中的反应组分经紫外线或高的能量激活后才呈现活性,因此适合于加工成膜、片层和涂层等。对含在柔性层的02TM进行测试表明:在没有二氧化碳的条件下,霉菌能被抑制,甚至能阻止火腿在可见光下褪色。本公司针对不同气源及净化要求,开发出了系列化的脱氧催化剂及成套装置产品,主要特征为:以活性氧化铝、分子筛等材料为载体,以掺杂型钙钛矿催化剂为活性组分,催化剂可制造成蜂窝式多孔规整结构或颗粒填料式散堆结构,具有便于催化活性高、耐久实用、操作方便等特点。脱氧剂可单独使用,也可与气调包装结合使用。实践中多采用气调包装除去大部分氧气,再使用较少数量的脱氧剂脱除包装内残余氧的办法。

  钴氧化物(MCo2O4,M=Zn,Ni,Cu,Mn等)与Co3O4的结构、原子电子价态相似,其催化性能可以通过调整结构和价态来获得提高。催化在人类文明进步与世界经济发展中扮演着非常重要的角色。它能够以一种高效,绿色和经济的方式将原材料转变为具有高附加值的化工产品和燃

  料等,因而被广泛应用于能源,化工,食品,医药,电子等各个领域。目前,全世界90%以上的化学生产过程都离不开催化。毫不夸张地说,催化领域的每一次重大突破,都极大地改变了人类的生产与生活方式。今天简单地盘点一些工业催化领域中重要的催化反应和催化剂。Ziegler-Natta催化剂经过60余年的发展,已经成为当今最成熟和最广泛使用的烯烃聚合催化剂,被应用于全球90%以上聚烯烃产品制备中,对整个人类社会发展所产生的推动作用是无与伦比的!利用Ziegler-Natta催化剂所生产出来的聚烯烃产品被广泛应用到科技、军事、日常生活的方方面面。对于人类的吃、穿、用、住、行都产生了极其深远的影响。可以毫不夸张的说,离开Ziegler-Natta催化剂,现代社会将难以维系!一种高温热迁移测试,实现了块体铂到铂单原催化剂的一步转化。铂原子被氧化石墨烯表面的含氧官能团捕捉,随后在热迁移的作用下,陷入石墨烯表面的双缺陷位中,形成了 Pt-C4 的配位结构。该催化剂表现出超越商业化 Pt/C 的 HER 性能。为单原子催化剂的合成提供了新的思路,也为单原子催化剂的宏量制备奠定了方法学基础。在生产中,还必须结合具体

  情况综合分析。例如,用拉碳法吹炼中、高碳钢时,终点钢液氧化性低,脱氧元素烧损少,收得率高。如果钢液温度偏高,则收得率更高。反之,吹炼低碳钢时,收得率就低,如果温度偏低,则收得率更低。脱氧催化剂催化活性高。不仅用于常温下氢 气对氧气的深度脱除,也可用于还原性较低的有机气体(CnH2n+m)中氧气的低温高效直接催化反应脱除,避免引入其它气体杂质。

  钴氧化镍:NiCo2O4被认为是一种具有尖晶石结构的混合价态化合物,其中Ni原子占据了八面体空位,Co原子占据了四面体空位和八面体空位。接触过有机化学的小伙伴们都知道Pd/C具有很好的催化加氢还原性能,具有稳定性高、反应选择性好、使用投料比小、易于回收、可反复套用等优良特点,是实验室以及工业生产中最常用的氢化催化剂;但是很有意思的是Pd/C在一定条件下也具有较好的催化脱氢性能,这恐怕对大多说童鞋还是比较新鲜的认识。当然,以前的研究中Pd/C表现出催化脱氢性能需要严苛的反应条件,且反应效果较差;但是如今对此性能的研究已取得了重大进展。1930年,Lefort开发了Ag催化剂,实现了乙烯的环氧化反应。1937年,美国Union Carbide公

  司(UCC)将该工艺实现商业化。 环氧乙烷(EO)主要用于制造乙二醇(制涤纶纤维原料)、 洗涤剂、493333开马,增塑剂、润滑剂、合成橡胶和塑料等。目前,世界上EO工业化生产装置几乎全部采用以银为催化剂的乙烯直接氧化法。全球EO生产技术主要被Shell公司(英荷合资)、美国SD(科学设计公司)、美国UCC三家公司所垄断。此外拥有EO生产技术的还有日本触媒公司、美国DOW化学公司、德国赫斯公司等。1930年,Lefort开发了Ag催化剂,实现了乙烯的环氧化反应。1937年,美国Union Carbide公司(UCC)将该工艺实现商业化。 环氧乙烷(EO)主要用于制造乙二醇(制涤纶纤维原料)、 洗涤剂、增塑剂、润滑剂、合成橡胶和塑料等。目前,世界上EO工业化生产装置几乎全部采用以银为催化剂的乙烯直接氧化法。全球EO生产技术主要被Shell公司(英荷合资)、美国SD(科学设计公司)、美国UCC三家公司所垄断。此外拥有EO生产技术的还有日本触媒公司、美国DOW化学公司、德国赫斯公司等。主要性能及技术指标:在大于0~250℃,常压~15.0Mpa条件下,空速可在3000~10000h-1范围内,一次通过催化剂床

  可达到理想的除氧效果。脱氧催化剂催化活性高。不仅用于常温下氢 气对氧气的深度脱除,也可用于还原性较低的有机气体(CnH2n+m)中氧气的低温高效直接催化反应脱除,避免引入其它气体杂质。

  Co3+/Co2+和Ni3+/Ni2+氧化还原对的存在使得该化合物具有电催化活性。在化学反应里能改变其他物质的化学反应速率,而本身的质量和化学性质在反应前后都没有发生变化的物质叫做催化剂,又叫触媒。催化剂在化学反应中所起的作用叫催化作用。涉及的化学反应为催化反应。催化剂是一种可以改变一个化学反应速度物质。催化剂是一种能够改变一个化学反应的反应速度,却不改变化学反应热力学平衡位置,本身在化学反应中不被明显地消耗的化学物质。基 于 电 催 化 的 能 量存储和转换装置的金属氧化物电催化剂近年来发展迅速,合理地评估催化剂的固有电催化活性是寻找最佳电催化剂的先决条件。我们通常将固有活性定义为比活性,即单位催化剂表面积上通过的电流。因此,对电催化剂比活性的精确评估高度依赖于催化剂表面积的可靠测量,所以确定电催化剂表面积十分重要。水凝胶允许在热解之后高效地捕获高活性的Ni/MnO颗粒。值得注意的是,所得到的N

  i-MnO/rGO气凝胶在碱性电解质中对ORR和OER都表现出与贵金属催化剂可比的优异的双功能催化性能。MnO对ORR的高活性起主要作用,而金属Ni对OER的活性起主要作用。此外,这种双功能催化剂比混合Pt/C+RuO2催化剂具有更好的功率密度、比容量和循环稳定性,证明了其应用于可充电金属-空气电池的潜在可行性。1942年,美国标准石油公司(Standard Oil)将其正式投产。循环流化床最终在20世纪五六十年代发展成为具有工业实用价值的新技术。催化裂化是石油化工中最核心的工艺之一,石油裂化催化剂是目前世界上用量最大的一种催化剂。此外,该催化剂还具有高活性的VOCs催化燃烧性能,在治理醇类、醚类、酯类、有机酸类、胺类等有机废气方面表现出优异的工作性能。

  层状双金属氢氧化物(LDHs)是一种典型的层状材料,由带正电荷的水镁石层和包含平衡电荷的阴离子的夹层和溶剂分子组成。层间引入的阴离子和水加上各种金属阳离子导致层间距增大和LDHs独特的氧化还原特性。扫描透射电镜中的环形暗场像利用与样品发生高角度散射的电子来进行成像,其图像衬度可以近似地看作是和所成像原子的

  原子序数(Z)的平方成正比,越重的原子在图像中的衬度越高,因此这一成像技术也通常被称作Z 衬度像。而球差校正技术的引入和发展使得STEM成像能够很容易地实现原子分辨率,并且具有对单个原子进行分析的灵敏度。这样的特点使得STEM-Z 衬度像在贵金属负载催化剂的原子尺度表征中有非常重要的应用,能够直接观察到贵金属原子在载体表面的分布和构型。1923年,德国BASF公司的Alwin Mittasch开发了ZnO/Cr2O3作为催化剂,实现了合成气(CO/H2)到甲醇的转化,该工艺中压力为25-35 MPa, 温度为320-400 oC;1966年,英国帝国化工公司(ICI)采用Cu基催化剂(后发展成为经典的Cu/ZnO/Al2O3)实现了低压合成甲醇(5-10 MPa,230-280 oC),随后又开发了中压法合成工艺。开发低成本、高性能水裂解析氧反应(OER)的电催化剂是发展可持续能源转化技术的关键。目前,贵金属催化剂依然是具有最高催化活性的析氧电催化材料,然而贵金属高昂成本和储量稀少极大地限制了其大规模实际应用。相对于贵金属电催化剂,廉价且储量丰富的纳米碳基电催化剂,由于其低廉的成本、独

  特的表面化学性质和较高的导电性,被认为是贵金属催化剂的有效替代,正日益受到人们的广泛关注。同时,基于纳米碳基非贵金属异相电催化材料,由于其优越的物理化学特性,也受到了广大研究者的青睐。因此,开发具有优异电催化活性和稳定性的纳米碳基异相电催化剂对于促进水裂解析氧反应的发展具有重要的现实意义。脱氧剂一般以铁粉为基本原料,在一般食品中使用,能保持食品品质及延长货架寿命,在健康食品中使用能防止油脂氧化,防止褪色及保持营养素。国外已将脱氧剂广泛用于湿面包粉、湿面、湿粉丝、湿点心、半干鱼制品等多种食品。脱氧剂是可吸收氧气、减缓食品氧化作用的添加剂。脱氧剂可有效地抑制霉菌和好氧性细菌的生长,延长食品货架期,在防止油脂酸败、防止肉类的氧化褐变以及防止食品中维生素的损失等方面也可起到很好的作用。